姜鲁华/王敏团队Appl. Catal. B：原位构筑高稳定Cuδ+促进CO2电还原为C2+产物

以可再生能源电力驱动CO₂催化转化为高附加值、高能量密度的C₂₊产物是实现温室气体CO₂高值化利用的有效手段。Cu^δ+是CO₂电还原为C₂₊产物的活性位点，然而其在较负的工作电位下会被还原为Cu单质而丧失催化活性。非贵金属元素掺杂是稳定Cu^d+的有效手段，在众多含有非金属元素（N、P、S、卤素）的Cu基催化剂中，S因具有较大电负性且有望稳定Cu^δ+。但已有的研究中，S主要存在于表面并且表面S的逸出会破坏催化剂结构稳定性，从而导致其较差的CO₂电还原（CO₂RR）性能。此外，由于表面S对*OCHO（HCOOH的中间体）中间物种的吸附能力较强，而对*COOH（CO的中间体）中间物种的吸附能力较弱，大多数含S的铜基催化剂在CO₂RR中的主要产物是HCOOH。不仅如此，非金属掺杂的铜基催化剂在CO₂RR过程中会发生结构重构，揭示催化剂活性位点-性能关系面临着严重的挑战。

针对以上问题，我校材料科学与工程学院泰山学者姜鲁华教授团队在电催化CO₂还原方面取得新进展，相关成果以“In-situ construction of highly durable Cu^δ+species boosting electrocatalytic reduction of CO₂to C₂₊products”为题，发表在国际环境催化领域TOP期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy上（影响因子20.3）。全文链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.125434。该工作以青岛科技大学为第一单位，材料学院硕士研究生王瑾绣为第一作者，材料学院王敏副教授、姜鲁华教授，中国石油大学（华东）脱永笑副教授为共同通讯作者。

本研究通过原位X射线吸收精细结构、原位拉曼光谱以及一系列非原位光谱和显微结构表征，阐明了Cu₂OSO₄@CuO在CO₂RR过程的结构重构。结果表明Cu₂OSO₄@CuO被重构为高度稳定的体相S掺杂的Cu₂O@Cu。重构后的Cu₂OSO₄@CuO在CO₂RR中表现出卓越的C₂₊产物生成性能。–1.4 V_RHE时，其C₂₊的法拉第效率（FE_C2+）达88%，分电流密度达到–609 mA cm^–2。原位ATR-SEIRAS和DFT计算表明，Cu₂O有利于生成*CO中间体，而S的掺杂进一步调节了Cu₂O中Cu的d带中心，促进了*CO和*COH的脱附和迁移，从而促进了C-C偶联反应，提高了C₂₊产物的生成。这项工作突出了在电化学条件下催化剂重构的重要性，揭示了重构催化剂与CO₂RR产物选择性之间的内在关系，并为提高产物选择性提供了一种简便的策略。

以上研究获得国家自然科学基金项目、山东省泰山学者计划等项目的资助。